yl8cc永利线路检测中心吴冬玲 Angewandte Chemie International Edition：低共熔溶剂介导煤焦油酚类萃取-聚合-碳化一体化策略构筑多孔碳
煤焦油作为煤热解过程的重要副产物，富含酚类化合物，是合成酚醛树脂的重要前驱体，具有较高的资源化利用价值。然而，煤焦油中酚类资源的高附加值利用长期受制于两大瓶颈：一是传统酚类提取方法（如碱洗法、柱色谱法）操作繁琐，且产生大量含酚废水，环境污染严重；二是当前低共熔溶剂（DES）萃取工艺通常需配套反萃取工序完成溶剂回收与酚类分离。反萃取过程会增加工艺难度与成本，同时还带来新的有机废物，降低了DES的固有绿色优势。因此，开发一种绿色、高效的煤焦油高值化利用策略具有重要意义。
yl8cc永利线路检测中心吴冬玲课题组等人提出一种“萃取-聚合-碳化”一体化的制备策略，通过设计一种兼具萃取功能和聚合反应活性的双功能DES，使其在提取煤焦油中酚类物质的同时，所得萃取相无需任何反萃取处理即可直接引发原位聚合生成酚醛树脂，再经碳化得到多孔碳材料。研究发现，通过调节体系pH值，可以有效调控前驱体的聚合结构，即从低交联度的线性分子链到高交联密度的三维网络结构。在碱性条件下形成的富含氧的三维网络前驱体，能在碳化过程中有效抑制芳香环的堆叠，最终形成高缺陷多孔碳。此外，萃取相被直接用作凝胶电解质添加剂，制备高离子电导率凝胶电解质。将所制备多孔碳材料和凝胶电解质组装为柔性锌离子混合电容器，器件展现出高能量密度及长循环稳定性。
【研究亮点】
· 多功能DES：以吡咯-2-甲醛与3-氨基丙醇构建的醛基化DES，兼具高效酚类萃取剂（萃取效率为94.73%）与原位聚合反应单体的双重角色，萃取相无需反萃可直接聚合。
· pH调控前驱体拓扑结构：通过调节聚合体系的酸碱性，可分别获得线性链状（PRacid）、弱交联（PRneu）与三维交联网络（PRalk）三种不同分子构型的酚醛树脂，实现了前驱体结构的有效调控。
· 结构遗传效应明确：三维交联结构前驱体（PRalk）因空间位阻效应抑制了芳环有序堆叠，衍生出高缺陷密度、分级孔结构的多孔碳，而线性前驱体（PRacid）则倾向于形成石墨化程度更高、缺陷更少的碳材料。此外，通过优化活化剂用量，从三种前驱体出发均可获得孔结构丰富的碳材料，说明线性前驱体的结构劣势可通过定制化活化策略得到有效弥补。
· 萃取相的二次增值利用：萃取相直接用作添加剂制备高离子电导率海藻酸钠凝胶电解质（52.9 mS cm-1）。
· 优异的锌离子混合电容器性能：组装的柔性锌离子混合电容器具有343 mAh g-1的比容量、241 Wh kg-1的高能量密度和20000次循环后98.8%的容量保持率。
· 策略普适性验证：将DES体系中的吡咯-2-甲醛替换为香草醛或糠醛时，体系仍可维持较高的酚类萃取效率；经原位聚合-碳化制备的碳材料同样呈现多孔结构与优异电化学性能，验证了该一体化策略具备良好普适性。
相关研究成果以“Integrated DES-mediated extraction and in-situ polymerization toward coal tar phenolic-derived defective porous carbon for high-energy-density zinc-ion hybrid capacitors”为题发表在国际知名期刊Angewandte Chemie International Edition上。本文第一作者为硕士研究生王娜，通讯作者为吴冬玲教授，通讯单位为yl8cc永利线路检测中心。
文献链接：https://doi.org/10.1002/anie.9546971
